80年，章帝征召不起。

89年，和帝征为太傅，冀县侯，三诏不就。

后为寻修道宝地，而远离尘境，独携弟子王长游淮至鄱阳，沂信江至云锦山（今龙虎山），修炼九天神丹，一年有红光照室；二年有五云覆鼎，夜不假烛，彷佛有青龙白虎各一长绕丹鼎；三年丹成龙虎见，山因以名，时年六十余岁，容貌益少，若三十许人。后访西仙源得制命五岳檄召万灵及《神虎秘文》于壁鲁洞（今龙虎山东北15里），复往嵩山石室得《三皇内文》、《皇帝九鼎丹书》及《太清丹经》。闻巴蜀沴气为灾，遂往治之。初居阳平山，感太上授以经箓之法。次登西城山，筑坛墠以降五帝。再到葛璝、秦中、昌利、隶上、涌泉、真多、北平、稠粳、渠亭诸山修九真之法，得出入水火之秘及养神轻身之术，乃还鹤鸣山。

142年，感太上授《正一盟威》之道及《太上三五都功》诸品经箓，或云《三天政法正一科术要道法文》，又着《老子想尔注》，创立了道教。立二十四治，以祭酒分领，不喜施刑罚，以廉耻治民，符水治病。教民修心、忏悔、祈祷及取盐之法，以善道教化。内与神明盟约，外行盟威之法，百姓皆奉之为师。

143年，登青城山，治群鬼、降六魔，增至四治以应二十八宿正炁，以六十甲子生人分属各治，定三十六靖庐，七十二福地，三百六十名山品秩，各置神司之。

156年，游渠亭山奉太上玉册，敕命为“六合无穷高明大帝”，继而太上敕为第六代道之外孙，而东海小童君为保举师，太上为度师，封道陵为天师，授三百人惟三人系代行治，张申、王升、李忠也。乃以印剑付子衡，戒之曰：“吾遇太上，亲传至道，此文总领三五步罡正一枢要，世世一子，绍吾之绪，非吾家宗亲子孙不传。”是日，以丹分付弟子王长、赵升，于云台峰与夫人雍氏乘云上升，在人间123岁，女儿文姬、文光、贤姬、芳芝皆得道上升。